蒋彝目赌当时政府腐败无能，便在1933年去英国伦敦，欲“观摩西方政治为将来之用”，在海上吟诗云：“管宁浮海非逃世。”表达了他当时复杂的心情和远大的政治抱负。蒋彝初到伦敦，专心学英语。由于自费留学，所筹资金只能免强维持一年，到1934年，经济上十分困难，后通过前香港辅政司洛克，得荐哈特推任伦敦大学东方学院中文教授。在此期间，他特别留意西方人对中国书法和绘画的看法，当他从西文书中了解到西人对这两门艺术有不少错误的概念，感到中国艺术在西方还没有得到应有的介绍和解释，于是立志传播这两方面的知识。1937年，蒋彝出版《英国湖滨画记》，一举成名。这是哑行者画记的第一本。以后，他作环球旅行，足迹遍及五大洲、八十多个国家、自称“徐霞客第二”，先后出版了12本画册，合称为《哑行者丛书》，持续在欧美销售三四十年。这些《画册》，以生动的笔触，描述了伦敦、牛津、爱丁堡、都柏林、纽约、巴黎等地的历史沿革、地理风貌、风俗人情、文化生活。在每本画册中，都有他自己画的插图、写的诗歌。他独创“画记”这种著述形式，熔诗、书、画、文、史、印于一炉，妙趣横生。蒋彝的这许多有独特风格又富有哲学意味的文学和艺术的作品在伦敦一发表后，就受到当时在伦敦出版的、有声望的综合英文周刊《新政治家与民族》评论专栏编辑名作家大卫.加特的重视，经常写评论介绍蒋彝的作品，在当时，一个中国人的名字能不时在这个专栏里出现，确实不简单，因此，他的作品引起了西方知识分子极大的兴趣和高度评价，他的读者由英国扩大到美国而遍及到五大洲。许多西方读者反映：“蒋彝用中国人的眼光，观察西方的芸芸众相和生活细节，帮助我们重新认识自己、反省看书。”但是也有人带着成见，说中国人写不出象《画记》这样在西方有影响的好书，断言蒋彝是日本人。蒋彝感到这是对中华民族的极大侮辱，十分气愤，利用讲演、宴会等公开场合，郑重宣布“我是中国人”。有时还穿起中国式的长袍马褂，戴上瓜子皮帽子，昂首挺胸在街上行走，以示自己是正宗的中国人。并在《日本画记》中上野公园插图上挥笔写道：“朝朝多少游春者，我是唐人知不知？”表达自己作为炎黄子孙而自毫。蒋彝是第一个通过绘画向英国和世界介绍中国珍贵动物——大熊猫的画家。1938年，中国政府送了两头熊猫运至英国伦敦博物园展览。为了画好熊猫，他朝夕生活在动物园达一个月，积累了丰富素材。